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中國科大基于單原子催化劑研究金屬

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中國科大基于單原子催化劑研究金屬

摘要: 　　近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授曾杰課題組、南開大學(xué)教授胡振芃和中科院上海應(yīng)用物理學(xué)習(xí)所學(xué)習(xí)員司銳合作，基于單原子催化劑，從電子最高占據(jù)態(tài)角度定量學(xué)習(xí)了金 ...

　　近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家實驗室和化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院教授曾杰課題組、南開大學(xué)教授胡振芃和中科院上海應(yīng)用物理學(xué)習(xí)所學(xué)習(xí)員司銳合作，基于單原子催化劑，從電子最高占據(jù)態(tài)角度定量學(xué)習(xí)了金屬-載體相互作用。該成果以The Highest Occupied State of Rh Single Atoms Controls the Catalytic Properties towards Ammonia Borane Hydrolysis為題，發(fā)表在德國應(yīng)用化學(xué)雜志上（Angew. Chem. Int. Ed. 2017， 56， 4712-4718）。
　　負載型金屬納米催化劑在產(chǎn)氫反應(yīng)中有著優(yōu)異的催化性能，影響其性能的關(guān)鍵因素甚至是決定性因素便是襯底的選擇。因此，深入學(xué)習(xí)催化劑中金屬-載體相互作用與其催化性能之間的關(guān)系至關(guān)重要。然而，由于不足在原子尺度上對多相催化產(chǎn)氫反應(yīng)過程的詳盡理解以及對活性位點的明確標識，定量理解金屬-載體相互作用的本質(zhì)仍是一項巨大的挑戰(zhàn)�；趩卧哟呋瘎⿲W(xué)習(xí)金屬-載體相互作用能夠排除金屬顆粒在金屬-載體界面上尺寸、形貌和取向的影響，因此，單原子催化劑被視為理想的學(xué)習(xí)平臺。此外，氧化物相變材料被認為是學(xué)習(xí)該相互作用理想的載體材料，因為它可以在調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)的同時，保持單原子或活性位點的空間分布不改變。
　　基于此，學(xué)習(xí)人員將Rh單原子負載在相變材料VO2納米棒上，構(gòu)筑出Rh1/VO2單原子催化劑。在氨硼烷產(chǎn)氫反應(yīng)中，載體VO2納米棒的金屬-絕緣體相變引起了催化反應(yīng)活化能的改變。通過實驗和理論分析，學(xué)習(xí)人員發(fā)現(xiàn)載體的金屬-絕緣體相變誘導(dǎo)了Rh單原子中電子最高占據(jù)態(tài)的能量變化，其能量變化值大致相當于催化反應(yīng)活化能的改變量。因此，學(xué)習(xí)人員認為Rh1/VO2的催化性能與Rh單原子的電子最高占據(jù)態(tài)直接相關(guān)，Rh單原子的電子最高占據(jù)態(tài)取決于載體的能帶結(jié)構(gòu)。基于此機理，學(xué)習(xí)人員還通過調(diào)控單原子中電子最高占據(jù)態(tài)，進一步設(shè)計出高效非貴金屬單原子催化劑。
　　該項學(xué)習(xí)從最高占據(jù)態(tài)角度為定量學(xué)習(xí)金屬-載體相互作用給出了簡潔、清晰的圖像，為進一步設(shè)計構(gòu)筑高效、便宜的產(chǎn)氫催化劑提供了理論基礎(chǔ)。
　　論文的共同第一作者是博士生王梁炳和碩士生李洪良。該項學(xué)習(xí)得到了科技部青年973計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的資助。

　　氧化釩負載銠單原子催化劑的結(jié)構(gòu)表征及其催化性能中國科大基于單原子催化劑研究金屬  |  責任編輯：蟲子
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