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武漢物數(shù)所在沸石分子篩活性中心的協(xié)同效應(yīng)研究中取得進(jìn)展

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武漢物數(shù)所在沸石分子篩活性中心的協(xié)同效應(yīng)研究中取得進(jìn)展

摘要: 　　中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)學(xué)習(xí)所鄧風(fēng)學(xué)習(xí)組在沸石分子篩催化劑活性中心協(xié)同效應(yīng)的固體核磁共振學(xué)習(xí)方面取得新進(jìn)展，相關(guān)學(xué)習(xí)結(jié)果在德國應(yīng)用化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed.）上在線發(fā)表。　　為了提高多相催化劑（ ...

　　中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)學(xué)習(xí)所鄧風(fēng)學(xué)習(xí)組在沸石分子篩催化劑活性中心協(xié)同效應(yīng)的固體核磁共振學(xué)習(xí)方面取得新進(jìn)展，相關(guān)學(xué)習(xí)結(jié)果在德國應(yīng)用化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed.）上在線發(fā)表。
　　為了提高多相催化劑（如沸石分子篩、氧化物等）的催化反應(yīng)性能，往往需要在催化劑上構(gòu)建多種活性中心。這些活性中心之間通常被認(rèn)為能夠協(xié)同作用，進(jìn)而提高催化劑的活性和產(chǎn)物選擇性。雖然從宏觀反應(yīng)性能的變化上可以判斷活性中心協(xié)同效應(yīng)是否存在，但是由于不足有效的譜學(xué)表征手段，對于協(xié)同活性中心的結(jié)構(gòu)及作用本質(zhì)目前仍缺少分子水平上的明確認(rèn)識。
　　金屬鋅改性ZSM-5沸石分子篩在低碳烷烴活化與轉(zhuǎn)化中表現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)性能，其活性中心的學(xué)習(xí)引起廣泛關(guān)注。最近，武漢物數(shù)所學(xué)習(xí)員徐君、副學(xué)習(xí)員王強和博士齊國棟等人與合作者利用高場固體NMR實驗技術(shù)對該催化劑上的活性中心進(jìn)行了深入學(xué)習(xí)，發(fā)現(xiàn)協(xié)同活性中心的存在，并對活性位之間的空間臨近性、相互作用及協(xié)同活性中心的含量進(jìn)行了定量分析。學(xué)習(xí)人員利用信號增強的高場固體67Zn NMR技術(shù)，觀測到了沸石分子篩催化劑表面上的兩種鋅物種：ZnO和Zn2+；進(jìn)一步采用1H-67Zn雙共振NMR技術(shù)發(fā)現(xiàn)其中的Zn2+物種和Bønsted質(zhì)子酸位（H+）之間存在空間相互作用，導(dǎo)致催化劑的酸性增強，獲得了Zn2+物種和Bønsted質(zhì)子酸位間組成協(xié)同活性中心的實驗證據(jù)。通過對雙共振實驗數(shù)據(jù)的擬合，獲得了協(xié)同活性中心的結(jié)構(gòu)信息。學(xué)習(xí)人員還利用固體NMR技術(shù)方法對催化劑上協(xié)同活性中心的含量進(jìn)行了定量測量。通過考察催化劑對甲烷C-H鍵活化的反應(yīng)性能，揭示了Zn/ZSM-5催化劑上活性中心協(xié)同效應(yīng)與催化劑性能的關(guān)系。這些結(jié)果加深了人們對多功能催化劑上協(xié)同活性中心本質(zhì)的認(rèn)識，對高活性催化活性中心可控筑構(gòu)具有指導(dǎo)意義。
　　該學(xué)習(xí)工作得到了國家自然科學(xué)基金委和中科院的支持。
　　論文鏈接

　　Zn/ZSM-5分子篩上協(xié)同活性中心示意圖（左），800MHz高場下的1H-67Zn雙共振NMR譜（右）
　　來源:武漢物理與數(shù)學(xué)學(xué)習(xí)所　　編輯:葉瑞優(yōu)武漢物數(shù)所在沸石分子篩活性中心的協(xié)同效應(yīng)研究中取得進(jìn)展  |  責(zé)任編輯：蟲子
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