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大連化物所在合成氨反應(yīng)機(jī)理研究中取得新進(jìn)展

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大連化物所在合成氨反應(yīng)機(jī)理研究中取得新進(jìn)展

摘要: 　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所復(fù)合氫化物材料化學(xué)學(xué)習(xí)組學(xué)習(xí)員陳萍團(tuán)隊(duì)和分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室團(tuán)簇光譜與動(dòng)力學(xué)學(xué)習(xí)組學(xué)習(xí)員江凌團(tuán)隊(duì)合作在合成氨反應(yīng)機(jī)理學(xué)習(xí)中取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在德國應(yīng) ...

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理學(xué)習(xí)所復(fù)合氫化物材料化學(xué)學(xué)習(xí)組學(xué)習(xí)員陳萍團(tuán)隊(duì)和分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室團(tuán)簇光譜與動(dòng)力學(xué)學(xué)習(xí)組學(xué)習(xí)員江凌團(tuán)隊(duì)合作在合成氨反應(yīng)機(jī)理學(xué)習(xí)中取得新進(jìn)展，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在德國應(yīng)用化學(xué)（Angew. Chem. Int. Ed.，DOI:10.1002/ange.201703864）上，并被選為“熱點(diǎn)文章”。
　　實(shí)現(xiàn)溫和條件下氨的高效合成一直是催化領(lǐng)域的重要學(xué)習(xí)課題。陳萍團(tuán)隊(duì)首次報(bào)道了具有優(yōu)異低溫活性的LiH-3d過渡金屬這一復(fù)合催化劑體系，并提出了“氮轉(zhuǎn)移”催化機(jī)理：LiH作為第二催化中心，可以轉(zhuǎn)移過渡金屬表面的氮物種形成Li2NH/LiNH2，繼而加氫放氨。這種雙中心的催化機(jī)制打破了單一過渡金屬上反應(yīng)物種的活化能壘和吸附能之間的限制關(guān)系，使得氨的低溫低壓合成成為可能（Nature Chemistry，2017，9，64）。而該催化劑上氮的活化和轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)化的微觀機(jī)制尚有待深入學(xué)習(xí)。
　　在該工作中，大連化物所學(xué)習(xí)團(tuán)隊(duì)以LiH-Fe復(fù)合催化劑為學(xué)習(xí)對(duì)象，發(fā)現(xiàn)Fe與LiH在界面處存在強(qiáng)的相互作用。利用自主研制的團(tuán)簇質(zhì)譜與光譜聯(lián)用實(shí)驗(yàn)裝置，并與密度泛函理論計(jì)算緊密結(jié)合，成功探測到該催化劑表（界）面存在Li-Fe-H三元?dú)浠镂锓N（如Li4FeH6，Li5FeH6等）。更為有趣的是這些氫化物物種可與N2反應(yīng)直接轉(zhuǎn)化為含有Fe-(NH2)-Li和LiNH2的物質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了N2的解離、向Li的轉(zhuǎn)移和加氫；同時(shí)，三元?dú)浠镏信cFe結(jié)合帶負(fù)電荷的氫則轉(zhuǎn)化為與N結(jié)合帶正電荷的氫，完成了兩電子轉(zhuǎn)移。這些基于團(tuán)簇反應(yīng)的學(xué)習(xí)結(jié)果暗示了在Fe-LiH表（界）面形成的Li4FeH6很可能是催化活性中心，而N2的活化則有可能從傳統(tǒng)Fe基催化劑C7位上的均裂過程轉(zhuǎn)變?yōu)椤皻渲怆x”機(jī)制。這項(xiàng)學(xué)習(xí)加深了對(duì)LiH-3d過渡金屬催化劑上合成氨反應(yīng)機(jī)理的認(rèn)識(shí)，為新型高效合成氨催化劑的設(shè)計(jì)開發(fā)提供了思路。
　　上述工作得到國家杰出青年基金、基金委重點(diǎn)項(xiàng)目、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（iChEM）和大連化物所甲醇轉(zhuǎn)化與煤代油新技術(shù)基礎(chǔ)學(xué)習(xí)專項(xiàng)（DICPDMTO）的資助。



　　大連化物所在合成氨反應(yīng)機(jī)理學(xué)習(xí)中取得新進(jìn)展

大連化物所在合成氨反應(yīng)機(jī)理研究中取得新進(jìn)展  |  責(zé)任編輯：蟲子
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